Bardem se dio cuenta en un pequeño papel en su primera gran película, The Ages of Lulu, cuando tenía 21 años, en la que apareció junto a su madre, Pilar Bardem. Bigas Luna, el director de Lulu, quedó lo suficientemente impresionado como para darle el papel principal masculino en su próxima película, Jamón Jamón en 1992, en la que Bardem interpretó a una aspirante a modelo de ropa interior y torero. La película, que también protagonizó una adolescente Penélope Cruz, fue un gran éxito internacional. Luego volvió a protagonizar la siguiente película de Luna, Golden Balls (1993).,

El talento de Bardem no pasó desapercibido en el mundo angloparlante. En 1997, John Malkovich fue el PRIMERO en acercarse a él, entonces de 27 años, para un papel en inglés, pero el actor español rechazó la oferta porque su Inglés todavía era pobre. Su primer papel de habla inglesa llegó ese mismo año, con la Perdita Durango del director Álex de la Iglesia, interpretando a un ladrón de bancos que practicaba la santería. Después de protagonizar cerca de dos docenas de películas en su país natal, ganó reconocimiento internacional en Before Night Falls de Julian Schnabel en 2000, interpretando al poeta cubano Reinaldo Arenas., Recibió elogios de su ídolo Al Pacino; el mensaje que Pacino dejó en el contestador automático de Bardem fue algo que considera uno de los regalos más hermosos que ha recibido. Por ese papel, recibió una nominación para el Oscar al Mejor Actor, el primero para un español. Inmediatamente después, rechazó el papel de Danny Witwer en Minority Report, que finalmente fue para Colin Farrell. En su lugar, en 2002, Bardem protagonizó el debut como director de Malkovich, The Dancer Upstairs., Malkovich originalmente tenía a Bardem en mente para el papel de asistente del detective, pero el tiempo de la película tratando de encontrar financiación le dio a Bardem tiempo para aprender inglés y asumir el papel principal del detective. «Siempre le estaré agradecido porque realmente me dio mi primera oportunidad de trabajar en inglés», Bardem ha dicho de Malkovich.,

Bardem ganó el Premio al Mejor Actor en el Festival de cine de Venecia por su papel en Mar Adentro (2004), estrenado en Estados Unidos como The Sea Inside, En convertido en activista suicida asistido Ramón Sampedro. Hizo su debut en Hollywood en una breve aparición como un señor del crimen que convoca al asesino a sueldo de Tom Cruise para hacer el trabajo sucio de enviar testigos en el drama criminal Collateral., Protagoniza en 2006 la película de Miloš Forman los fantasmas de Goya junto a Natalie Portman, donde interpreta a un monje retorcido durante la Inquisición española.

en 2007, Bardem actuó en dos adaptaciones cinematográficas: No Country for Old Men de los hermanos Coen, y la adaptación de la novela colombiana Love in the Time of Cholera con Giovanna Mezzogiorno de Gabriel García Márquez. En No Country for Old Men, interpretó a un asesino sociópata, Anton Chigurh. Por ese papel, se convirtió en el primer español en ganar un Premio de la Academia al Mejor Actor de reparto., También ganó un globo de oro y el Screen Actors Guild (Sag) Award al Mejor Actor de reparto, el Critics ‘ Choice Award al Mejor Actor de reparto, y el 2008 British Academy of Film And Television Arts (BAFTA) Award al Mejor Actor de reparto. La interpretación de Bardem de la palabra característica de Chigurh, » ¿qué negocio es tuyo de donde vengo, amigo?»(en respuesta a la consulta del propietario de la tienda de conveniencia, «ya’ll gettin’ any rain up your way?»), fue nombrado Top HollyWORDIE de 2007 en la encuesta anual del Global Language Monitor. Chigurh fue nombrado No., 26 in Entertainment Weekly magazine ‘s 2008″ 50 Most Vile Villains in Movie History » list. El trabajo de Bardem fue honrado en los Premios Gotham 2007, producido por Independent Feature Project.

Francis Ford Coppola señalado Bardem como un heredero, e incluso mejora, Al Pacino, Jack Nicholson y Robert De Niro, refiriéndose a Bardem como ambicioso, hambre, dispuestos a descansar en sus laureles y siempre «emocionado de hacer algo bueno., Bardem fue asignado para interpretar el papel de mentor de Tetro en la película de Coppola Tetro, pero el director sintió que el personaje debía ser femenino, por lo que fue reemplazado por su compañera española Carmen Maura. Bardem fue elegido originalmente para interpretar al cineasta de ficción Guido Contini en la adaptación cinematográfica del musical de Broadway Nine, pero abandonó debido al agotamiento. El papel finalmente fue para Daniel Day-Lewis. Pasó a protagonizar junto a Penélope Cruz y Scarlett Johansson en Vicky Cristina Barcelona de Woody Allen (2008).,